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論文

Durability test of irradiated rock-like oxide fuels

蔵本 賢一; 白数 訓子; 山下 利之

Journal of Nuclear Materials, 319(1-3), p.180 - 187, 2003/06

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(03)00149-1
 被引用回数：9 パーセンタイル：53.35(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウム(Pu)の需給状況に柔軟に対応できる利用法の一つのオプションとして、現行の軽水炉中でPuをほぼ完全に燃焼でき、使用済燃料を安定な廃棄物として直接処分できる岩石型燃料とその軽水炉燃焼技術の開発を進めている。この岩石型燃料の照射後の地質学的安定性を評価するために脱イオン水中で90$$^{circ}$$C,約6ヶ月間の浸出試験を行った。注目したのはマトリックス元素,TRU及び長半減期$$beta$$核種の浸出率である。Zr,U及びPu-239の浸出率は10$$^{-9}$$g/cm$$^{2}$$/dayのオーダーで極めて良好な浸出率であった。しかし、Yの浸出率は高く予想に反するものであった。また、揮発性のCsやIの浸出率は粒子分散型燃料で2-3倍ほど高く、FPガス放出挙動に見られるようにマイクロクラックを通じて拡散し、浸出液と接触しやすい箇所に析出したためと考えられる。

論文

Durability of high-level waste glass in flowing groundwater under gamma-irradiation

上薗 裕史; 橋本 昌亮*; 田村 行人; 佐川 民雄; 松本 征一郎

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.71 - 78, 1995/00

地層処分後数百年経過しても、ガラス固化体は$$^{137}$$Cs等によるガンマ線のため、周辺の地下水の液性に影響を及ぼす。この時期にガラス固化体が直接地下水と接触すると、ガラス固化体の浸出挙動はガンマ線による影響を受ける可能性がある。本研究では、玄武岩質合成地下水中で、多数の板状模擬ガラス固化体に、10$$^{4}$$R/hのガンマ線を照射し、実環境に近い条件での浸出挙動について解析を進めた。その結果、1000ml/yの流量では、酸化還元電位(Eh(V))は、Eh=0.78-0.069pHのように変化し、pHとの相関が認められた。これは非照射の場合と比較すると、同一pHの値では約0.12Vの還元側シフトであった。この状態での多イオン価元素(Fe,Ce等)の浸出液中濃度は$$pm$$0.05ppm以内の変動であり、非照射の場合と比較して有意の差は認められないことが分った。

論文

Effects of alpha decay on the properties of actual nuclear waste glass

馬場 恒孝; 松本 征一郎; 村岡 進; 山田 一夫*; 斉藤 誠美*; 石川 博久*; 佐々木 憲明*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, p.1397 - 1404, 1995/00

ガラス固化体の放射線に対する長期耐久性に関する知見を得るため、動燃-原研共同研究による$$alpha$$加速試験を実施した。東海再処理工場の高レベル放射性廃液を使用して$$^{244}$$Cmを添加したガラス固化体を作製し、$$alpha$$崩壊による影響を加速し、所定の経過年数に相当したガラス固化体の物性評価試験を行った。$$^{244}$$Cm添加実ガラス固化体試料の成分分析から、Cm濃度及びガラス組成はほぼ目標どおりであること、加速年時で約6千年、1万1千年におけるEPMA観察からクラックの発生は見られず、浸出試験結果でもこれまでの類似組成試料について同条件で行ってきた試験結果と著しい差異がないこと、密度では約1万年相当時で約0.5%減少すること等の結果を得た。

論文

Alpha-decay damage of Cm-doped Perovskite

三田村 久吉; 松本 征一郎; 坪井 孝志; E.R.Vance*; B.D.Begg*; K.P.Hart*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1405 - 1412, 1995/00

Cm-244添加ペロブスカイト試料を1250$$^{circ}$$C,29MPa,2時間のホットプレスにより作製した。作製された試料のCm-244の比放射能は22GBq/gで、$$alpha$$崩壊の線量が増加するにつれて、試料の密度はほぼ直線的に減少し、集積線量が4$$times$$10$$^{17}$$$$alpha$$崩壊/gでは、0.7%の密度減少が観測された。2種の異なる集積線量を持つ試料について、pH2水溶液による90$$^{circ}$$Cでの二ヶ月間の浸出試験を行ったところ、最初の一月間は、Cm浸出率が時間とともに増加する傾向を示したが、その後は、浸出液のpH増加に対応したCm浸出率の減少が見られた。

論文

Durability of an La$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$ waste form in water

早川 一精*; 上薗 裕史

J. Mater. Sci., 28, p.513 - 517, 1993/00

https://doi.org/10.1007/BF00357832
 被引用回数：20 パーセンタイル：68.63(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチノイド、ランタノイド、アルカリ土類金属元素の模擬成分として、Ce,Nd,Srを含むLa$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$固化体の浸出挙動を検討した。固化体構成成分の浸出率評価に際し、試料となる粉末性状に適した評価法を検討し、適用した。浸出時間、温度、浸出液のpHが固化体構成成分の浸出率に及ぼす影響を吟味した。いずれの成分も初期浸積時間によらず浸出率が浸出時間と共に一定値に近づくことがわかった。La,Nd,Ce,Srの浸出率は、温度の上昇と共に増加する傾向を示したがZrは、逆の傾向を示した。この現象は、温度上昇と共に減少するCO$$_{32-}$$イオンとの錯体形成が減少することによって説明された。Zr,La,Nd,Ceの浸出率は、純水およびpH:10のアルカリ溶液中で$$<$$10$$^{-5}$$g/m$$^{2}$$・dと小さく(90$$^{circ}$$C)、またpH:1の酸溶液中でも$$<$$10$$^{-4}$$g/m$$^{2}$$・dであり、広いpH領域で優れた耐久性を有することが明らかとなった。

論文

Durability of an La$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$ waste form containing various amounts of simulated HLW elements

早川 一精*; 上薗 裕史

Journal of Nuclear Materials, 202, p.163 - 168, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(93)90039-2
 被引用回数：52 パーセンタイル：96.36(Materials Science, Multidisciplinary)

模擬高レベル廃棄物元素(Nd,Ce,Sr)のLa$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$への固溶が、Na,Ce,Srおよびマトリックス構成元素であるLa,Zrの浸出挙動に及ぼす影響について、pH=1の酸溶液、純水、pH=10のアルカリ溶液中で調べられた。酸溶液中では、La,Nd,Ceの浸出率は、Nd,Ceの固溶量の増加と共に減少し、固溶量と浸出率の間に明瞭な関係が認められた。またLaの浸出率は、Na$$>$$Ce$$>$$Ce+Sr(1:1)の固溶の順序で減少した。これらの現象は、Nd,CeがLaのサイトに置換固溶することによりLa-O結合距離が減小し結合エネルギーが増加することで説明できることを示した。しかしながら純水およびアルカリ溶液中では、酸溶液中でみられたような固溶量と浸出率の間の明瞭な関係は認められなかった。この原因として、固化体表面での不溶性の水酸化物または炭酸塩の生成が考えられた。

論文

Leaching behavior of carbon-14 contained in portland cement

馬場 恒孝; 松本 潤子; 村岡 進

Cement Concrete Research, 22, p.381 - 386, 1992/00

https://doi.org/10.1016/0008-8846(92)90079-B
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.1(Construction & Building Technology)

低レベル廃棄物セメント固化体中に含まれる長半減期核種の1つである$$^{14}$$Cの浸出挙動を解明するために、CO$$_{2}$$が存在しない雰囲気での20$$^{circ}$$C、64日間までの静的浸出実験(MCC-1法)を実施した。試料として、$$^{14}$$Cを2.8$$times$$10$$^{4}$$(Bq/g-固化体)で含有させた円柱状セメント固化体を用いた。実験の結果、浸出開始4日目までは固化体表層部に存在する$$^{14}$$Cが水の侵入にともない急速に水中に出、浸出液中$$^{14}$$C濃度は高くなり、その後20日まではセメントから溶出したCaとの反応で(ヤルサイトの形成)、急激に液中濃度が低下することがわかった。また、20日目以降はpHの増加とともに$$^{14}$$C濃度は徐々に増加する。これらの浸出挙動は地球化学計算コード、PHREEQEによる計算によっても説明できることがわかった。

論文

Growth rate of alteration layers and elemental mass losses during leaching of borosilicate nuclear waste glass

馬場 恒孝; 村上 隆; 磯部 博志

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol. 176, p.363 - 370, 1990/00

ホウケイ酸ガラスの長期浸出予測は高レベル廃棄物固化体の地層処分後の放射性核種放出量を評価する上で重要である。我々は浸出により表面に形成される変質層に注目し、天然ガラスの変質層のデータを取り入れる手法により、この長期予測を試みている。今回は、廃棄物ガラスの表面変質層の成長速度と液中に放出される元素量との関係について報告する。90$$^{circ}$$Cで364日間まで、脱イオン水中に保持した試料の変質層厚さを光学顕微鏡、又は走査型電子顕微鏡で測定し、溶液中に放出された元素量はICP発光分析装置で定量した。その結果、実験開始91日目までは、変質層厚さが0.63$$mu$$m/日の速度で直線的に増加し、その後はほぼ一定になること、Bの浸出量と変質層厚さに強い相関があること、ガラスの網目構成元素の一部放出及び層内での再結晶化が生じても、変質層はその骨格を維持すること等が明らかになった。

論文

Temperature effect on plutonium leach rate of nuclear waste glass

馬場 恒孝; 額賀 清*; 佐川 民雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 26(7), p.705 - 711, 1989/07

https://doi.org/10.3327/jnst.26.705

類似組成の非放射性及びプルトニウム-238含有ガラス固化体のISO浸出試験を行い、浸出率の温度依存性を検討した。その結果、Na、Sr、及びCsの初期浸出はガラスマトリックスの溶解反応と同一の活性化エネルギー、78$$pm$$9kJ/molを有することがわかった。しかるに、プルトニウムの浸出は初期においてさえも、22$$pm$$10kJ/molという低い活性化エネルギーを有し、この値は、浸出期間中にガラス表面に形成される酸化プルトニウムの水和物Pu0$$_{2}$$xH$$_{2}$$0の溶解反応に伴うものであると推測された。プルトニウム浸出の温度依存性は、浸出表面層の成長及びその表面層中に形成されるPu0$$_{2}$$xH$$_{2}$$0の溶解度の影響を受けて、浸出時間の増加とともに一層減少する。

報告書

Leaching Behavior of Simulated High-Level Waste Glass

上薗 裕史

JAERI-M 87-035, 18 Pages, 1987/03

JAERI-M-87-035.pdf:0.88MB

模擬高レベル廃棄物個化体の浸出挙動に関する著者の研究について、(1)高温での浸出挙動、(2)浸出率に対する亀裂の効果、(3)浸出率に対する流速の効果、(4)天然地下水中での原位置試験、の4項目について整理した。更に、各種の条件下での浸出試験で得られた浸出率を相互比較し検討した。

論文

A New method using titanium hydride for fabrication of Synroc

三田村 久吉; 雨夜 隆之*; 村上 隆; 中村 治人; 永野 哲志; 馬場 恒孝

Ceramics International, 13, p.183 - 187, 1987/00

https://doi.org/10.1016/0272-8842(87)90029-0
 被引用回数：3 パーセンタイル：38.26(Materials Science, Ceramics)

シンロックの製造工程において、還元雰囲気を保つため、従来使用されてきた還元ガス及び金属粉末の替わりに、水素チタンを用いることにより工程の簡素化化がなされた。還元雰囲気を保つに必要な水素化チタンの量は二酸化チタンに換算して高々30wt%であった。できたシンロックは、ホランダイト、ペロブスカイト、フィルコノライトの主三鉱物相と水素化チタンの解離・酸化反応に伴うTi$$_{3}$$O$$_{5}$$とから成り立っていた。カルシウム、セシウム、ナトリウムの浸出率について、従来の方式で作ったシンロックと比較したところ、同じような品質のものが得られたことが分かった。これらのことから、水素化チタンを使ったシンロック製造法は、特にホットセル内での使用に適していることが示された。

論文

Effects of crystalline phases on leaching of a devitrified simulated high-level waste glass

三田村 久吉; 馬場 恒孝; 村上 隆

Waste Management, 6, p.223 - 231, 1986/00

模擬高レベル廃棄物を20wt%含んだホウケイ酸ガラスに700$$^{circ}$$C、1000時間の熱処理を施したところ、失透化によって、5.5mol%の結晶が新たに生じた。この失透化ガラスと熱処理前ガラスとを使って、2ヶ月間のソックスレー浸出試験を行い、浸出液中のSr,Ba,Mo,B,Cr,Fe,NaおよびCsの各濃度を測定した。これらの結果から、次のことが明らかとなった。(1)失透化によって生じた(Sr、Ba,RE)MoO$$_{4}$$及び(RE)BSiO$$_{5}$$の結晶相が溶解し難いため、失透化ガラス中のSr,Ba,Mo,Bの各元素は浸出し難くなった。(2)実際の浸出面積を使って求めたNaの浸出率は、失透によって約3倍高くなり、しかも、浸出期間を通じてほぼ一定であった。

論文

The Leaching behavior of a glass waste form, Part II; The leaching mechanisms

馬場 恒孝; 村上 隆

Nuclear Technology, 70, p.243 - 248, 1985/00

https://doi.org/10.13182/NT85-A33648
 被引用回数：8 パーセンタイル：71.5(Nuclear Science & Technology)

高レベル廃棄物ガラス固化体の浸出機構を各元素の浸出比の時間依存性と表面層の性質をもとに考察した。ガラス固化体の浸出はガラス中での元素の拡散、ガラスマトリックスの変質、表面層の形成および表面層中での結晶化によって影響される。それぞれの元素はその浸出挙動によって3つのグループに分けられる。グループIはNa、Cs、K、B、Moから成り、ガラス中の拡散、およびガラスの溶脱で支配される。グループIIはMn、Fe、Ni、Zr、Yおよび稀土類元素から成り、それらはガラスおよび表面層中でほとんど移動せず、表面層中でのシートシリケートの形成に加わる。グループIIIはSi、Al、Ca、Sr、Ba、Mg、Crから成り、ガラス中での拡散およびガラスの溶脱によって支配されるが、表面層中でのシートシリケートの形成によっても大きく影響される。

報告書

模擬ガラス固化体の中性子照射試験

中村 治人; 松本 征一郎; 額賀 清*; 桐山 雄二; 妹尾 宗明; 村岡 進; 田代 晋吾

JAERI-M 84-146, 12 Pages, 1984/08

JAERI-M-84-146.pdf:0.45MB

高レベル廃棄物中に含まれる放射性核種の放射線によるガラス固化体の特性への影響を調べるため、JMTRで中性子照射して特性変化を調べた。ガラス固化体への放射線影響で最も大きいのは、$$alpha$$線であるといわれている。ガラス固化体の中性子照射により、$$^{1}$$$$^{0}$$B(n,d)$$^{7}$$Li反応から発生する$$alpha$$粒子の数は無限大時間にガラス固化体中で起る$$alpha$$崩壊数の1.3倍であった。$$Gamma$$線照射、熱勾配等種々の条件が実際に予想されるより厳しい条件であった。浸出率の増加は約3倍、密度の変化は1%以下であり、$$alpha$$粒子による固化体の特性への影響は少ないとの結果を得た。

報告書

放射性ガラス固化体の浸出試験

馬場 恒孝; 松本 征一郎; 田代 晋吾; 中村 治人

JAERI-M 84-140, 12 Pages, 1984/08

JAERI-M-84-140.pdf:0.51MB

WASTEFにおける、合成廃棄ガラス固化体の特性試験の一環として、最近の代表的な組成のガラス固化体からの$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{9}$$Cs、$$^{9}$$$$^{0}$$Sr及び$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{8}$$Puの浸出率をソックスレー型浸出試験装置を使用して測定した。その結果、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{9}$$Cs及び$$^{9}$$$$^{0}$$Srの浸出率はそれぞれ、4.28$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$g/cm$$^{2}$$.Dayであって、これらの値はコールド試験結果とほとんど差がなかった。$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{8}$$Puの浸出率は1.82$$times$$10$$^{-}$$$$^{6}$$G/cm$$^{2}$$.Dayであった。また、浸出試験の過程で検知された現象から、浸出した放射性物質の挙動について考察した。その結果、Puの進出液中の濃度はPuの溶解度に依存することがわかった。

報告書

各国の高レベル放射性廃棄物固化処理用ホウケイ酸ガラスにおける廃棄物濃度の固化体諸物性に及ぼす影響

降矢 喬; 妹尾 宗明; 馬場 恒孝; 加藤 修; 三田村 久吉; 上薗 裕史; 熊田 政弘; 村上 隆; 田代 晋吾; 荒木 邦夫; et al.

JAERI-M 9378, 13 Pages, 1981/02

JAERI-M-9378.pdf:0.79MB

使用済み核燃料の再処理により発生する高レベル放射性廃棄物の固化処理法として、世界的にホウケイ酸ガラス固化技術を中心として研究開発か進められている。我国でもこの方向で開発が進められており、現在、海外に委託している使用済み燃料の再処理に伴ない返還される廃棄物固化体への対応が緊急の問題となっている。本報では、この固化体の受け入れに対する安全性の検討の一助とするため、前報に引続き各国で実用化を前提として開発されている組成の20~30%廃棄物含有ガラス固化体の諸物性(外観、密度、熱伝導率、軟化温度、失透温度および浸出率)を求めガラス固化体の廃棄物含有率が諸物性に与える影響を明らかにした。さらに、得られた物性値を用いて、或る想定した冷却システムにおけるガラス固化体の中心温度と軟化温度との関係および浸出率と最大水中許容濃度との関係よりガラス固化体の廃棄物含有率の上限値を推算した。

報告書

天然ゼオライトによる高レベル廃棄物セラミック固化試験,1; 処理条件と添加剤の影響

馬場 恒孝; 田代 晋吾; 妹尾 宗明; 荒木 邦夫

JAERI-M 9193, 18 Pages, 1980/11

JAERI-M-9193.pdf:1.47MB

高レベル放射性廃棄物の代替固化法の1つとして、天然ゼオライト粉末を固化原料として用いたホットプレス法によるセラミック固化試験を実施し、次の結果を得た。(1)天然ゼオライトを模擬高レベル廃棄物仮焼体の混合粉体をホットプレスを用いて固化する際の条件として、処理温度、950$$^{circ}$$C、処理圧力、150kg/cm$$^{2}$$、廃棄物配合比30wt%を決め、この条件で、密度2.80g/cm$$^{3}$$、熱伝導率1.22kcal/mh$$^{circ}$$C、Cs浸出率、0.059wt%/hの緻密なセラミック固化体の得られることがわかった。(2)物性改良を目的とした添加剤の検討の結果、SiO$$_{2}$$についてはほとんど効果がなく、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$の5.0wt%添加で効果が大きいことがわかった。その固化体の密度は、2.87g/cm$$^{3}$$、熱伝導率は1.43Kcal/mh$$^{circ}$$C、Cs浸出率は0.027wt%/hである。

報告書

Safety Evaluation of Simulated High-Level Waste Glass Products, 2; Preliminary Tests on Durability of Glass Products in Accelerated Electron Beam Irradiation

馬場 恒孝; 田代 晋吾; 荒木 邦夫

JAERI-M 9189, 15 Pages, 1980/11

JAERI-M-9189.pdf:0.52MB

高放射性の核種を含有する高レベル廃棄物ガラス固化体は長時間におよぶ放射線による安定性を要求される。本報では、模擬廃棄物を含有したホウケイ酸ガラス固化体について、加速電子線で吸収線量、10$$^{1}$$$$^{0}$$radを得る照射を行い、浸出率測定および示差熱分析によって、固化体の耐放射線性を予備的に検討した。その結果、固化体の均質性とNa配合比が電子線照射による浸出率の増加にわずかに影響するが、平均して大きな変化はないことが明らかになった。また、示差熱分析の結果、照射後のガラスに蓄積されたエネルギーが、約180$$^{circ}$$Cで解放されることが認められた。

報告書

模擬高レベル廃棄物ガラス固化体の安全性試験,1; 固化体の熱的安定性

馬場 恒孝; 田代 晋吾

JAERI-M 8706, 20 Pages, 1980/02

JAERI-M-8706.pdf:1.01MB

高レベル廃棄物ガラス固化体を貯蔵、および処分したときの安全性を確かめる試験の一環として、廃棄物の崩壊熱によって受ける固化体の影響、すなわち熱的安定性を知るため模擬廃棄物を含有したゼオライト添加のホウケイ酸ガラス固化体について転移温度、失透温度、廃棄物成分の揮発等を調べた。その結果、次のような知見を得た。(1)示差熱分析結果から確定した固化体含水量の多いものほど(最大、0.23wt%)固化体の物性(浸出性)は劣っており、この含水量の測定結果が固化体物性の評価の目安として使用できる。(2)固化体組成中のB$$_{2}$$O$$_{3}$$配合比を増加させることにより、失透温度域が低温側に移行する。また廃棄物、およびC$$_{a}$$O配合比の増加は最大結晶化温度を高温側移行させる。(3)高温加熱時におけるガラス固化体中の廃棄物成分の揮発率は850$$^{circ}$$C以上の温度で急増し、950$$^{circ}$$Cでは850$$^{circ}$$Cでの揮発率の2~4倍になる。

報告書

High Pressure Soxhlet Type Leachability Testing Device and Leaching Test of Simulated High-Level Waste Glass at High Temperature

妹尾 宗明; 馬場 恒孝; 田代 晋吾; 下岡 謙司; 荒木 邦夫; 天野 恕

JAERI-M 8571, 9 Pages, 1979/11

JAERI-M-8571.pdf:0.38MB

高レベル廃棄物固化体の長期安定性の評価及び、地層処分条件を考慮した浸出率測定を行なうため、新たに耐圧ソックスレー型浸出率測定装置の開発を行なった。この装置を用いて、100$$^{circ}$$Cから300$$^{circ}$$Cまでの間の模擬廃棄物ガラス固化体の浸出率温度依存性の検討を行なった。295$$^{circ}$$Cにおける浸出率は、100$$^{circ}$$Cにおける値に比べ、セシウムでは約20倍、ナトリウムについては約7倍の増加が認められた。処分地層内では、処分初期においては、固化体近傍で、約100$$^{circ}$$Cになることが予想されるので、高温における浸出率の評価は不可欠なものである。また、長時間の浸出率の評価を行うためにも、本装置は、高温における加速浸出試験法として適用可能である。

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